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最新一篇JACS光催化论文赏析，欢迎大家一起来讨论~
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分享一篇华中师范大学，Zhang Lizhi（张礼知）教授新出的一篇JACS通讯，关于晶面控制BiOCl的光催化性能。 BiOCl这种光催化材料在最近几年有不少人研究过，比如上师大的李和兴教授，他和卢云峰教授强强联合，发了不少牛论文，很多都和光催化有关，其中就有BiOCl空心材料。另外，山大的黄柏标教授（Chem. Eur. J. 2011, 17, 9342 – 9349），武大的Zan Ling（Chem. Commun., 2011, 47, 6951–6953），都有所涉猎。BiOCl制备非常简单，而且原料易得，只需要在硝酸铋的前驱体加入KCl，NaCl，水热，溶胶-凝胶法后就可以制得。不过比较可惜的是BiOCl带隙比较大，只能吸收紫外光，所以对它还需进一步改性才能变成可见光催化材料（比如：Scripta Materialia 56 (2007) 669–672）。 晶面控制光催化性能一直以来都是非常引人入胜的科研方向，如果能很好的控制和暴露高能晶面，那一般都能获得很好的催化效果，加以详细研究的话就能发好论文了。澳洲的Max. Lu当年就有一篇Nature把TiO2的晶面控制得异常完美(Nature 453, 638-641 )，东京大学的Domen也做过类似的研究，比如在TiO2或者其它光催化材料不同的晶面上负载PtNPs，看看哪个晶面负载是最好的，还有叶金花教授用非常简单的方法制备了晶面控制的Ag3PO4，已经在JACS上报道了（JACS，卷: 133 期: 17 页: 6490-6492）。 当然，除了光催化，其它催化，比如CO氧化，醇的选择性氧化，电催化等等，都可以把晶面控制得很好的材料加以应用。最近李亚栋院士就有一篇Angew的综述专门讲这方面应用的（Catalysis Based on Nanocrystals with Well-Defined Facets；DOI: 10.1002/anie.201102619）。李院士在材料的合成方面，是大师级别的，所以有人开玩笑说，可惜啊，到去年才评上院士，其实早该上的。从前几年开始，李院士就把他的材料广泛的应用于催化了，也出了好多成果，其中也有光催化的，比如Au/ZnO材料已经发到了JACS上（Au-ZnO Hybrid Nanopyramids and Their Photocatalytic Properties； JACS，卷: 133 期: 15 页: 5660-5663），可谓牛刀小试。 现在回到BiOCl这篇论文上来，初一看，觉得这篇论文好像没有什么了不起，因为现在光催化一般都要往可见光催化上靠的，而BiOCl只能被UV激发，竟然发了这么好的论文，有点想不通。再仔细一看，就看出好东西来了。首先，制备的BiOCl材料主要暴露的是{001} 和{010}晶面，这样一来，就能很好的研究这两者究竟哪个晶面有利于光催化了；然后，看下图：  在紫外光照下降解MO（图左），001晶面明显优于010，可是在可见光下（图右），001反而不如010，原因何在？再看下图：  结果显示，BiOCl是一种层状材料，[Bi2O2] slabs interleaved with double slabs，这样就导致了内静电场垂直于[Bi2O2] slabs and halogen anionic slabs，所以一旦紫外光激发了BiOCl，形成电子-空穴对，载流子在001晶面上就可以迅速的分离，因为输送距离很短，就不容易复合了嘛！这个道理很简单，所以紫外光下001晶面的催化效果要好于010晶面。 对于可见光催化，催化机理就不一样了，这就牵扯到染料敏化了。BiOCl有可见光催化效果，就是因为MO的敏化，在这个过程中，没有电子-空穴对产生，但是被可见光激发的染料会把电子注入BiOCl的导带上，然后和分子氧发生反应，生成活性氧物种，进一步发生氧化反应。因此，在可见光催化过程中，染料的吸附尤为关键。结果表明011晶面对MO的吸附要远远好于001晶面，这是因为[001] facet is terminated by oxygen atoms，所以001晶面带了负电，MO也带负电，相互排斥，所以001晶面不容易吸附MO，同时，010晶面有很多open channel，这样就增加了MO吸附的位点。如此一来，就导致了010晶面的可见光催化效果要优于001晶面。 当然，这篇论文还有别的一些亮点，希望大家都能参与讨论，我就说到这里了。有什么地方说的不对，希望大家不要犹豫，尽情拍砖。个人觉得，现在光催化这个领域发展的不是很好，大家一定要有拍砖的精神，才能出好的成果，另外，各位虫友不只对这篇论文发表看法，对光催化这个领域今后的发展，有什么想说的，都可以交流，为了鼓励交流，我发100BB，BB不多，大家尽量不要用纯表回复，多多提议，TKS！[ 来自科研家族 木虫催化 ] [ Last edited by flylrh on 2012-4-11 at 14:15 ] |
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2012-03-11 17:32:49, 2.57 M
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flylrh(金币+1): 谢谢参与
flylrh(金币+1): 按我的理解，对于不同的反应，对于晶面是有选择性的，谁好谁坏还得用实验说话，相关文献你可以先看李亚栋院士那篇Angew综述，在我这帖子中有提及 2012-03-11 19:54:18
flylrh: 回帖置顶 2012-03-13 09:50:28
flylrh(金币+1): 谢谢参与
flylrh(金币+1): 按我的理解，对于不同的反应，对于晶面是有选择性的，谁好谁坏还得用实验说话，相关文献你可以先看李亚栋院士那篇Angew综述，在我这帖子中有提及 2012-03-11 19:54:18
flylrh: 回帖置顶 2012-03-13 09:50:28
| lz说的挺好的，我想问一个问题啊，关于暴露晶面催化选择性的文章现在很多，但是为什么那个晶面就是好呢？比如CeO2的CO氧化，TiO2光催化，以及其他的各种形状的贵金属 colloidal Nanoparticlle就不说了，lz有没有相关的文献将具体为什么暴露某个晶面就好的文章么？我对这方面也挺感兴趣的~ |
5楼2012-03-11 19:22:49
46楼2012-03-12 15:44:37
★ ★ ★ ★ ★ ★
flylrh(金币+1): 谢谢参与
flylrh: 回帖置顶 2012-03-13 09:47:57
flylrh(金币+5): 你说的太好了！目前没有一个统一的标准来定义到底哪些光催化剂好，哪些不好，大多数是采用对比试验，比如N-TiO2，但是每个实验室制备的N-TiO2活性又不尽相同，这确实是个麻烦。非常感谢zhangpeng8374 的交流~ 2012-03-13 09:56:46
flylrh(金币+1): 谢谢参与
flylrh: 回帖置顶 2012-03-13 09:47:57
flylrh(金币+5): 你说的太好了！目前没有一个统一的标准来定义到底哪些光催化剂好，哪些不好，大多数是采用对比试验，比如N-TiO2，但是每个实验室制备的N-TiO2活性又不尽相同，这确实是个麻烦。非常感谢zhangpeng8374 的交流~ 2012-03-13 09:56:46
| 正如楼主所说，光催化目前还处在紫外光催化向可见光催化过渡的阶段，随处可见各种高效果的催化剂，但是因为大家的实验条件各异，无法对比，对别人的效果验证或是重复太难了，拍砖只能在理论上拍，但是理论也在相互争执中。希望有条件的大牛实验室能系统的验证一下各种有优异效果的催化剂，再综合评价一下到底什么样的催化剂适合什么样的条件，其中的共性与个性能搞得出来。 |
89楼2012-03-13 07:58:20
97楼2012-03-13 10:02:41
★ ★ ★ ★
flylrh: 回帖置顶 2012-03-13 19:17:11
flylrh(金币+4): 谢谢您的意见~诚然，在以论文为标杆的国内科研界，浮躁已经是很常态的事情了。很多纳米牛人只是单纯的为了应用而应用，随手做点简单至极的降解实验，就能发JACS等级的论文，仅仅因为他们的材料有特色，这对催化，特别是光催化的发展是没有什么帮助的 2012-03-13 19:20:31
小木虫: 金币+2, 帖子真精彩 2014-09-02 08:45:45
flylrh: 回帖置顶 2012-03-13 19:17:11
flylrh(金币+4): 谢谢您的意见~诚然，在以论文为标杆的国内科研界，浮躁已经是很常态的事情了。很多纳米牛人只是单纯的为了应用而应用，随手做点简单至极的降解实验，就能发JACS等级的论文，仅仅因为他们的材料有特色，这对催化，特别是光催化的发展是没有什么帮助的 2012-03-13 19:20:31
小木虫: 金币+2, 帖子真精彩 2014-09-02 08:45:45
| 发点题外话。在这么多科研工作者中，好多人本就是做材料的，当材料出来后呢又缺少应用，只说新材料不谈应用的话档次上不去，于是专找一些理论还不是很成熟，验证手段也不是很成熟的的领域来上一个性质表征，文章的档次确实提高了，但是是否考虑过它的实际应用性呢？还有就是因为自己对所做的性质表征这块不是很熟悉，所以不管是对或是错，拿来先写，几乎没有时间来质疑这个理论或是验证它的正确性（这里不涵盖那些为理论的完善与创新辛勤奋斗的科研同志们）各高校，科研院所许多人都被论文压着走，为了人民币，为了荣誉等等，以论文档次来评价科研的意义，就论文来说，主要是给人一种创新的思维，重点是在理论上的，而科研的奖励应该把理论与实用性结合起来，让钱花的更好。在我认为，越是有条件的实验室就越应该承担这个责任，因为小的实验室没办法做到，如果大牛实验室也是不管对错拿来就用的话，那就太浪费了，大实验室有能力也有义务完善每一步理论的实际检测手段，并不是说要对成熟理论也要验证，只是应该促进这些半成品的成熟，比如光催化，检测系统完善之后标准也就相应地有了。 |
101楼2012-03-13 19:14:22
★
小木虫(金币+0.5): 给个红包，谢谢回帖
flylrh: 回帖置顶 2012-03-14 19:09:24
小木虫(金币+0.5): 给个红包，谢谢回帖
flylrh: 回帖置顶 2012-03-14 19:09:24
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说的很对，国内有很多领域没有突破，除了国外的技术壁垒，还有就是我们自己对研究的的成功与否定位相当不准确，甚至是完全颠倒，把能在国外高因子期刊杂志上发表文章的数量作为研究成果的肯定，这不仅误导了广大的科研工作者和在校师生，而且是本末倒置，把科学研究的一个重要目的，即转换为实际的生产力放在了次要位置。当然，如果马上把界定标准改为由国内评定，那也是不现实的，到现在为止，一些领域在理论上的争论一直没有停止过，所以也不可能有一个合理而且公正的标准，只能希望像你说的，在规模较大，具有高影响力的实验室能统一出一个标准，来检验，判别。说的不对的地方，请包涵! |
103楼2012-03-14 18:57:36
★ ★ ★
小木虫: 金币+0.5, 给个红包，谢谢回帖
flylrh: 回帖置顶 2012-04-07 10:11:54
flylrh: 金币+2, 感谢交流，余老师那篇CC确实是篇好论文 2012-04-07 10:39:36
小木虫: 金币+0.5, 给个红包，谢谢回帖
flylrh: 回帖置顶 2012-04-07 10:11:54
flylrh: 金币+2, 感谢交流，余老师那篇CC确实是篇好论文 2012-04-07 10:39:36
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楼主辛苦，我最近这在做与晶面相关的二氧化钛的微米级颗粒的制备，Lu等再各种刊物上发表的论文，几乎从各个角度对不同晶面二氧化钛的活性进行了研究。。但是现在，对于不同晶面为什么会体现不同的活性以及其活性差异的根本原因，仍然存在分歧。只能是，不同的paper有不同的角度，用不同的手段来证明。而且有很多文章，会提及自己的文章与别人的文章研究结果的不同之处，并解释了原因，甚至有的原文作者还会发文章进行反驳，给人一种牛人们进行学术PK的感觉，很爽！少有的看文献，觉得很过瘾！ Ps:给大家推荐一篇综述，是jimmy C.Yu参编的一篇综述，很好的总结了晶面相关光催化的过去，并很好的展望了未来。Chem.Commun,2011,47,6763-6783 |
113楼2012-04-07 09:30:20
★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★
小木虫: 金币+0.5, 给个红包，谢谢回帖
flylrh: 回帖置顶 2012-04-24 18:00:40
flylrh: 金币+10, 呵呵，谢谢这位老师的分析！用罗丹明，甲基蓝这些染料的降解来证明光催化剂活性的日子终究会远去的来。现在我们实在需要做更实际的应用，比如您说的多卤代烷烃的降解，还有Cr(VI)的还原等等。您的坚持会收到效果的，祝您的科研能出更多的成果，并能解决实际问题！ 2012-04-24 18:06:59
小木虫: 金币+5, 回帖也精彩 2013-08-01 21:21:47
小木虫: 金币+0.5, 给个红包，谢谢回帖
flylrh: 回帖置顶 2012-04-24 18:00:40
flylrh: 金币+10, 呵呵，谢谢这位老师的分析！用罗丹明，甲基蓝这些染料的降解来证明光催化剂活性的日子终究会远去的来。现在我们实在需要做更实际的应用，比如您说的多卤代烷烃的降解，还有Cr(VI)的还原等等。您的坚持会收到效果的，祝您的科研能出更多的成果，并能解决实际问题！ 2012-04-24 18:06:59
小木虫: 金币+5, 回帖也精彩 2013-08-01 21:21:47
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关于目前的光催化，我也有点自己的看法。目前很多的光催化论文倾向于新颖的结构，漂亮的形貌，新奇的表征手段，但在应用上，仅应用于甲基橙，甲基蓝，罗丹明之类的染料降解。可以说，这类染料是非常容易降解的，个人认为实在是很难体现一个材料优异的光催化特性。 如果要降，就选点有意义的，不说那些结构对称的多卤带烷烃了，单是多氯代芳香族化合物，大家看看文献上有几个催化剂能降解的？ 前天我的学生还和我说，老师，为什么我们要选这么难的有机物来降解，我看很多人发的档次很高的文章，都是做做形貌，然后做下罗丹明之类的物质就行了，我们不行吗？ 我说，还是做点有用的吧 我想我这个人可能有点迂腐了，我想做点有意义，方便好用的光催化剂，现在看来，倒是难为学生了。 可能过不了多久，我就不搞这个考研了，没什么意义，被催着，赶着发SCI，浪费国家的钱做些无用功。 呵呵，乱说话了哈。 |
121楼2012-04-24 17:55:19
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你要做光催化的话，可以去李灿院士的主页看看，http://www.canli.dicp.ac.cn/ 我这里没有好的书籍，所以推荐不了了 不过可以多看看综述，比如Chem. Soc. Rev., 2010, 39, 4206–4219；J. Mater. Chem. , 2010, 20, 627–641 |
131楼2012-06-05 17:21:55
21楼2012-03-11 23:18:16
45楼2012-03-12 15:08:09
2楼2012-03-11 18:36:45
3楼2012-03-11 19:01:40
8楼2012-03-11 19:59:25
10楼2012-03-11 20:28:19
12楼2012-03-11 21:23:22
16楼2012-03-11 21:51:04
22楼2012-03-11 23:46:20
24楼2012-03-12 00:03:40
25楼2012-03-12 09:46:51
26楼2012-03-12 10:02:30
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